Yn ei blwyf yn Llundain holai yr hen bobl a'r tlodion yn rheolaidd yn y Catecism, gan rannu arian yn eu mysg unwaith yr wythnos, ond newidiodd y dydd o bryd i bryd er mwyn cael cynulliadau da. Yn 1662, collodd ei fywoliaeth oherwydd ei anghytundeb â'r Ddeddf Unffurfiaeth, ac yn ystod y blynyddoedd 1662-71 casglodd ef, ynghyd â rhai o'i gyfeillion, swm mawr o arian i gynorthwyo clerigwyr tlotaf Llundain a ddiarddelwyd. Yn 1671 darllenodd gofiant Joseph Alleine, gweinidog anghydffurfiol Taunton a oedd wedi gosod ei fryd ar efengyleiddio Cymru ond a rwystrwyd yn ei amcan gan farwolaeth. Penderfynodd Gouge ddilyn ei gynlluniau. Ymwelodd â Chymru gan sefydlu nifer o ysgolion, a daeth i gysylltiad â Stephen Hughes [q.v.] ynglŷn â'r gwaith o ddosbarthu llyfrau Cymraeg. Apeliodd am danysgrifiadau drwy Loegr a Chymru er mwyn hyrwyddo'i waith ac, yn 1674, trefnwyd Ymddiriedolaeth Gymreig (y ‘Welsh Trust’) a noddwyd gan brif arweinwyr crefyddol y dydd. Sylfaenwyd tua 300 o ysgolion i ddysgu plant tlodion Cymru i ddarllen ac ysgrifennu Saesneg, i gyfrif, ac i adrodd y Catecism. Cyfieithwyd llawer o lyfrau i'r Gymraeg er budd y bobl hynaf, y llyfrau hyn yn cynnwys peth o waith Gouge ei hun; yn 1677, cyhoeddwyd argraffiad wythplyg o'r Beibl Cymraeg dan olygiaeth Stephen Hughes. Pan fu Gouge f. yn 1681 daeth yr ysgolion i ben, ond dosbarthwyd llenyddiaeth Gymraeg am beth amser ar ôl hyn. Defnyddiwyd gweddill arian yr Ymddiriedolaeth i sefydlu ysgolion elusennol yn Llundain, a gellir cyfrif y mudiad fel sylfaen holl gymdeithasau gwirfoddol dros addysg y tlodion yn y 18fed g.