Ymhlith ei brif weithiau y mae ‘Llyn y Fan,’ a berfformiwyd gyntaf yn yr eisteddfod genedlaethol, Abertawe, 1907, ac wedyn yn Wrecsam yn 1912; ‘A Song for St. Cecilia's Day’ (Queen's Hall, Llundain, 1909); a ‘The Bard’ (Queen's Hall, Llundain, 1912). Ysgrifennodd nifer fawr o anthemau, caneuon, a rhanganau, i eiriau Cymraeg a Saesneg; gadawodd hefyd ar ei ôl lawer o gerddoriaeth offerynnol, y rhan fwyaf ohono heb ei gyhoeddi eto.

Fel cyfansoddwr cofir am Vaughan Thomas oblegid y gwreiddioldeb a'r ysgolheictod a welir yn ei osodiadau o farddoniaeth Gymraeg, yn enwedig yn ei ‘Saith o Ganeuon.’ Er nad ydynt mor adnabyddus, y mae ei osodiadau o ganeuon Saesneg George Meredith yr un mor nodedig am eu prydferthwch telynegol. Yr oedd Vaughan Thomas yn arloeswr yn y mudiad i arwain cerddoriaeth Cymru ymlaen o goralaeth gyfyngedig i ymarferiad mwy sensitif ac i ymhoffi mewn ffurfiau cerddorol eraill. Yn ei ddarlithiau a'i ddatganiadau cerddorol, ac yn ei waith yn awgrymu a chynllunio programau ar gyfer yr eisteddfod genedlaethol, rhoes arweiniad gref i gyfeiriad safonau newydd.

Trwythir cerddoriaeth Vaughan Thomas gan frwdfrydedd ei hoffter o elfennau cynhenid y diwylliant cenedlaethol, a'u mynegiant arbennig mewn cerddoriaeth.